磁性材料、磁性材料の使用、及び、磁性材料の製造方法

著者らは特許

C22C38/00 - 鉄合金,例.合金鋼(合金鋳鉄C22C37/00)
C22C38/10 - コバルトを含有するもの
C22C38/14 - チタンまたはジルコニウムを含有するもの
H01F1/053 - 希土類元素を含むもの
H01F1/055 - 磁性遷移金属を共に含むもの,例.SmCo↓5
H01F1/059 - Va族元素を共に含むもの,例.Sm↓2Fe↓1↓7N↓2
H01F7/02 - 永久磁石
H01F41/02 - コア,コイルまたは磁石を製造するためのもの(H01F41/14が優先)

の所有者の特許 JP2016528717:

ローベルト ボツシユ ゲゼルシヤフト ミツト ベシユレンクテル ハフツングRobert Bosch Gmbh

 

本発明は、少なくとも1種類の遷移金属(TM)と、少なくとも1種類の希土類金属(RE)と、チタンとを含む磁性材料であって、それぞれ前記磁性材料の全質量に対して、前記遷移金属の含有率は74乃至94原子パーセントであり、前記希土類金属の含有率は2乃至20原子パーセントであり、前記チタンの含有率は7乃至9原子パーセントであり、前記遷移金属はコバルトを含む、磁性材料に関する。

 

 

本発明は、磁性材料、磁性材料の使用、及び、磁性材料の製造方法に関する。
特に自動車の組立において、電気モータの使用が近年増加したことにより、高性能の磁性材料、特に永久磁石の需要が、近年、著しく高まっている。ここでは、高い残留磁化と、大きな保磁場と、大きなエネルギー積とにおいて優れた、硬質磁性相を有する磁性材料が、適した磁性材料に含まれる。このような磁性材料は磁力密度が高いので、構造スペースが縮小された装置において使用するのに特に適している。従って、高性能の、持続的に安定した、低コストの磁性材料は、エレクトロモビリティの鍵となる要素である。ネオジム(Nd)、プラセオジム(Pr)及びサマリウム(Sm)のような少なくとも1種類の希土類金属と、鉄(Fe)又はコバルト(Co)のような少なくとも1種類の遷移金属とを含む磁性材料が、特に高性能であり、即ち、大きなエネルギー積を有することが判明している。組織構造を最適化し、ひいては固有磁気特性をも最適化するために、このような材料には例えばホウ素(B)、炭素(C)、窒素(N)又は水素(H)のような格子間添加剤(interstitielle Additive)が混合されることが多い。NdFe14Bは、特に高磁力密度の磁性材料であることが判明している。
しかしながら、NdFe14Bの長期的な化学的安定性、機械的安定性及び熱的安定性は制限されているので、従来のフェライトをNdFe14Bによって完全に置き換えることは、未だ実現されていない。NdFe14Bのさらなる欠点は、その高い原料コスト及び製造コストである。さらに希土類元素は、非常に限定的にしか入手することができず、これによってNdFe14Bのような、希土類金属を多く含有する磁性材料をベースにした磁石の製造量は、著しく制限されている。
本発明の開示
本発明に係る磁性材料は、顕著な磁気特性、ひいては高い残留磁化と、高い保磁力と、大きなエネルギー積とにおいて優れている。本発明に係る磁性材料は、機械的安定性、磁気的安定性及び熱的安定性が高く、このことにより、自動車やモバイル電子機器のような著しい負荷が加わる装置、即ち、例えば可動式の装置において使用するために適している。少なくとも1種類の遷移金属(TM)と、少なくとも1種類の希土類金属(RE)と、チタンとを使用し、それぞれ前記磁性材料の全質量に対して、前記遷移金属の含有率が74乃至94原子パーセントであり、前記希土類金属(RE)の含有率が2乃至20原子パーセントであり、前記チタンの含有率が3乃至15原子パーセントであり、前記遷移金属がコバルトを含むようにすることにより、特に良好な機械的特性と、特に傑出した磁気特性値とにおいて優れた高効率の磁性材料が得られる。チタンの上記比含有率によって、一方では磁気特性の格子組織が安定化され、他方では異方性の発現が促進される。これに加えて、コバルトは、まさに上に説明したチタンとの組み合わせにおいて、本発明に係る磁性材料の磁気特性値を改善するために著しく寄与することが発見された。特に遷移金属、希土類金属及びチタンにコバルトを組み合わせることにより、異方性定数及び飽和分極値が増加する。このことは、本発明に本質的な元素の組み合わせによって、磁性材料の強度と、磁性材料の消磁耐性とが改善され、ひいては磁性材料の磁力密度もが改善されることを意味する。こうすることによってさらには、希土類金属の含有率を効果的に低減することができ、このことによって、本発明に係る磁性材料の原料コストが減少し、原料の安定的な利用が保証される。このようにして供給不足を防止し、製造量の制限を回避することが可能となる。さらには、コバルトを加えることによって磁性材料のキュリー温度が著しく上昇し、このことによって特に、例えば電動モータや発電機のような極めて高い温度が生じる箇所における磁性材料の使用が促進される。従って、本発明に係る磁性材料を使用することにより、低価格製品においても、その品質特性に不利な影響を及ぼすことなく多岐に亘って適用することが可能となる。
従属請求項は、本発明の有利な実施形態を示す。
本発明の有利な実施形態によれば、前記遷移金属は、原子パーセントの単位で示される前記遷移金属の全含有率に対して、1原子パーセント乃至50原子パーセント未満の含有率、好ましくは3乃至30原子パーセントの含有率、特に8乃至20原子パーセントの含有率のコバルトを含む。こうすることにより、非常に良好な磁気特性と磁性材料の適度なコスト構造との間における最適な妥協点が実現される。
さらに有利には、前記遷移金属は、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)及びマンガン(Nn)、又は、これらの混合物のうちの少なくとも1つを含み、主成分が鉄であることが好ましい。上に挙げた遷移金属は、希土類金属、チタン及びコバルトと共に、特に安定した格子構造を形成し、また、所期の有利な磁気特性を発現させるため、即ち、特に本発明に係る材料の磁気異方性の増加及び飽和のために著しく寄与する。これらの遷移金属はさらに、市場で入手し易く、原料コストが比較的低いので、このことによって本発明に係る磁性材料の材料コストは格段に減少する。これらの金属の中でFeを使用することが好ましいのは、Feが無害であり生態学的に安全であること、さらにはNi及びMnに比べてFeの原料コストが格段に低いことに基づいている。
さらなる有利な実施形態では、前記希土類金属は、ネオジム(Nd)、ランタン(La)、セリウム(Ce)、ジスプロシウム(Dy)、プラセオジウム(Pr)、サマリウム(Sm)、プロメチウム(Pm)、イットリウム(Y)、スカンジウム(Sc)、ガドリニウム(Gd)、ホルミウム(Ho)及びエルビウム(Er)からなる群から選択されており、好ましくはCe及び/又はLaである。上に挙げた希土類金属のNd、La、Ce、Dy、Pr、Sm、Pm、Y、Sc、Gd、Ho及びErは、残余の本発明に本質的な成分と特に良好に相容性であることが判明しており、また、これらの希土類金属そのものは、高い異方性を有する持続的に安定した結晶格子構造の形成を促進し、これによって本発明に係る磁性材料の磁気特性が改善される。特に入手し易く、かつ原料コストが比較的低いことに基づき、元素La及びCeを使用することが特に有利である。
さらに有利には、それぞれ前記磁性材料の全質量に対して、前記遷移金属の含有率は79乃至89原子パーセント、好ましくは82乃至86原子パーセントであり、及び/又は、前記希土類金属の含有率は5乃至11原子パーセント、好ましくは7乃至9原子パーセントであり、及び/又は、前記チタンの含有率は5乃至11原子パーセント、好ましくは7乃至9原子パーセントである。こうすることにより、本発明に係る磁性材料の磁力密度及び機械的特性が改善される。従って、特に本発明に係る磁性材料の残留磁化及び保磁力が最大化されると同時に、希土類金属の含有率が低減され、ひいてはコスト構造が最適化される。
さらなる有利な実施形態によれば、本発明に係る磁性材料の構造は、正方晶のRE(TM,Ti)12である。このことは、有利な電子構造及び電子配置、並びに原子のスピンモーメント及び軌道モーメントに基づき、本発明に係る磁性材料の異方性相の形成に対して肯定的な作用を及ぼす。
本発明によればさらに、上に説明した磁性材料を含む永久磁石も開示される。本発明に係る材料は、本発明に係る永久磁石において、好ましくは硬質磁性相として存在する。本発明に係る永久磁石は、本発明に係る磁性材料の他に、さらなる磁性相又は非磁性相を有することができるが、本発明に係る磁性材料だけから構成してもよい。永久磁石は、例えば従来のように焼結又はプラスチック接合させることができる。
本発明に係る磁性材料に関して説明された有利な効果、利点及び実施形態は、本発明に係る永久磁石にも適用される。
本発明によれば、磁性材料を製造する方法も開示され、前記方法は、少なくとも1種類の遷移金属(TM)と、少なくとも1種類の希土類金属(RE)と、チタンとを混合させるステップであって、それぞれ前記磁性材料の全質量に対して、前記遷移金属の含有率は74乃至94原子パーセントであり、前記希土類金属の含有率は2乃至20原子パーセントであり、前記チタンの含有率は3乃至15原子パーセントであり、前記遷移金属はコバルトを含む、ステップと、得られた混合物を溶融するステップとを有することを特徴としている。本発明に係る方法によれば、高い磁力密度と、顕著な残留磁化及び保磁力と、大きなエネルギー積とを有し、さらには非常に良好な機械的安定性を備えた磁性材料が、簡単かつ低コストに提供される。
本発明に本質的な元素からなる混合物は、例えばアーク中又は真空炉内において溶融することができる。上記方法を実施することによって、材料の酸化を引き起こすことなく全ての元素が完全に溶融されることが保証され、これによって均一な結晶組織が形成され、このことは、形成される磁性材料の機械的安定性に有利な影響を及ぼすだけでなく、所期の磁気特性も顕著に発現させる。
本発明に係る磁性材料に関して説明された有利な特性、効果及び実施形態は、このような磁性材料を製造する本発明に係る方法にも適用される。さらには、上に説明した磁性材料は、本発明に係る方法によって製造可能であるということを述べておく。
さらなる有利な実施形態によれば、前記溶融に引き続くステップにおいて、500℃乃至1500℃の間、好ましくは700℃乃至1100℃の間の温度で、10分間乃至2週間、好ましくは5乃至12日間、熱処理が実施される。好ましくは保護ガス雰囲気下で、特にアルゴン下で実施される前記熱処理により、好ましくは硬質磁性相としての磁性材料の完全な形成が促進される。
本発明に係る方法のさらなる有利な実施形態によれば、前記得られた混合物は、溶融後又は熱処理が実施された後に、引き続くステップにおいて粉砕され、及び/又は、窒化が施される。得られた混合物を粉砕することにより、例えば焼結磁性材料にするために、磁性材料がさらに加工可能となる。窒化によって材料の磁気特性と、特に材料の異方性とを改善することができる。得られた混合物をまず粉砕し、その後に窒化することが特に有利である。なぜなら、こうすることによって、極めて微細な粒子の中にまで均一な窒化を実現することができ、それにより、その結果として得られる材料の磁気特性が特に格段に改善されるからである。
本発明はまた、上に説明したような磁性材料、又は、上に説明した方法によって製造された磁性材料を含むプラスチックボンド磁石にも関する。磁性材料を、急速固化(溶融紡糸)によって製造してもよい。
本発明によればさらに、好ましくは風力発電所、乗用車、輸送用車両、始動機、電気モータ、スピーカー及びマイクロエレクトロメカニカルシステムにおける、上に説明したような磁性材料の使用も開示される。本発明に係る磁性材料の顕著な磁気特性と、本発明に係る磁性材料の優れた安定性とに基づき、ひいては本発明に係る磁性材料が、構造スペースが縮小された用途又は高温での用途において有利に使用可能であることにも基づき、上に挙げた装置における使用は特に有利である。
本発明によればさらに、本発明に係る磁性材料、又は、本発明に係る少なくとも1つの永久磁石、又は、上述した本発明に係る方法によって製造された磁性材料を含む、電気機械、特に、発電機、自動車、始動機、電気モータ、スピーカー又はマイクロエレクトロメカニカルシステムが開示される。この電気機械は、適度なコスト構造で、非常に良好な磁気特性と高い熱的安定性とを有する。
本発明に係る磁性材料及び本発明に係る方法に関して説明された利点、有利な効果及び好ましい実施形態は、プラスチックボンド磁石及び本発明に係る電気機械にも適用される。
図面の簡単な説明
以下、本発明の実施例を、添付図面を参照しながら詳細に説明する。
偏光における、有利な実施形態に基づく磁性材料のカット面を示す光学顕微鏡写真である。 偏光における、セリウム、鉄及びチタンを含有する磁性材料のカット面を示す光学顕微鏡写真である。 複数の異なる温度における、図1及び図2の各磁性材料の飽和分極Jsがプロットされた線図である。 本発明の有利な実施形態に基づく熱処理についての第1の例を示す線図である。 コバルト含有率に対する、本発明の第1の有利な実施形態に基づく磁性材料の飽和分極Jsがプロットされた線図である。 コバルト含有率に対する、本発明の第1の有利な実施形態に基づく磁性材料のキュリー温度Tcがプロットされた線図である。
図1は、偏光における、有利な実施形態に基づく本発明に係る磁性材料10のカット面を示す光学顕微鏡写真である。本発明に係る材料10は、Fe64Co2.6Ce8.0Ti8.0の組成を有し、好ましくは主に正方晶のCe(Fe/Co,Ti)12(ThMn12−)構造で存在する。上記組成は、EDX(エネルギー分散型X線分析)によって特定され、上記結晶構造は、X線分析によって特定されたものである。
本発明に係る磁性材料10は、アーク炉内で個々の元素を混合及び溶融することによって得られた。アルゴン下で230時間、1050℃で熱処理することにより、硬質磁性相が形成された。
従って、図1の本発明に係る磁性材料10は、硬質磁性相として存在している。このことは、いわゆるカー(Kerr)パターンにおいて、即ち、観察角度に応じたロゼット様パターン又は縞模様パターンにおいて見て取ることができ、このパターンが、Ce(Fe/Co,Ti)12からなる硬質強磁性相の存在を示している。閉鎖磁区は比較的広く、このことは、約3.0MJ/cmという高い磁気異方性定数K1に反映されている。異方性定数K1は、例えば以下の文献に記載された方法で求めることができる:
R. Bodenberger, A. Hubert, Phys. Stat. Sol. (a) 44, K7-K11 (1977)。
従って、本発明に係る磁性材料10は、大きなエネルギー積と、高いキュリー温度と、高い保磁力と、高い残留磁化と、均一な結晶構造に起因した良好な機械的特性とにおいて優れている。
図2は、セリウム、鉄及びチタンを含有する磁性材料20のカット面を示す光学顕微鏡写真である。磁性材料20は、Fe84.2Ce8.7Ti7.1の組成を有し、好ましくは主に正方晶のCe(FE,Ti)12構造で存在する。上記組成は、EDX(エネルギー分散型X線分析)によって特定され、上記結晶構造は、X線分析によって特定されたものである。
磁性材料20も、アーク炉内で個々の元素を混合及び溶融することによって得られた。アルゴン下で230時間、1050℃で熱処理することにより、硬質磁性相が形成された。
磁性材料20もカーパターンを示してはいるが、本発明に係る磁性材料と比較して、閉鎖磁区は格段に狭くなっている。このことは、約2.5MJ/mという低い異方性定数と、これに伴う乏しい磁気特性値の形で現れている。さらには、コバルトが存在しないので、磁性材料20の熱的安定性は低い。
図3は、複数の異なる温度における、図1及び図2の各磁性材料の飽和分極Jsがプロットされた線図である。コバルトを加えることにより、本発明に係る磁性材料10の飽和分極が、本発明ではない材料20に比べて増加し、これによって熱的安定性が改善されることが明らかに見て取れる。コバルトを加えることによってキュリー温度も上昇し、このことは特に、電気モータのように高温が支配的な用途にとって重要である。
図4は、本発明の有利な実施形態に基づく熱処理についての第1の例を示す線図である。既に述べたように、例えば磁性材料にするために本発明に本質的な元素を溶融し、有利には保護ガス下で引き続き熱処理することによって、硬質磁性相の完全な発現が保証される。このために第1のステップでは、溶融された材料が、冷却後に真空炉内において約5時間以内で1050℃まで加熱され、そして約235時間、約1050℃に維持され、それから約5時間以内で室温(約20℃)まで冷却される。こうすることによって、卓越した磁気特性を有する磁性材料が形成され、即ち、完全に発現した硬質磁性相を備えた、特に硬質磁石粒子からなる、傑出した機械的安定性及び熱的安定性において優れた磁性材料が形成される。
図5は、原子パーセント(atom%)の単位で示されるコバルト含有率に対する、本発明に係る磁性材料の、テスラの単位で示される飽和分極Jsがプロットされた線図であり、図6は、原子パーセントの単位で示されるコバルト含有率に対する、℃の単位で示されるキュリー温度Tcがプロットされた線図である。この磁性材料は、8原子パーセントのTi、8原子パーセントのCe、Fe及びCoの組成を有し、但し、Feは埋め合わせのために使用され、Coの量が変化されている。この磁性材料は、アーク中での各元素の混合と各元素の溶融とによって製造された。
詳細には、図5では、2つの異なる温度(300K及び400K)においてプロットされた曲線が見て取れる。これら2つの曲線は、コバルト含有率が増加するにつれて飽和分極Jsが増加することを示している。さらには飽和分極が、比較的高い温度(400K)において、もはや急激には降下しないことが見て取れる。
図6の曲線は、コバルト含有率が増加するにつれてキュリー温度Tcが上昇することを示している。これによって磁性材料を、高温用途において特に良好に使用することが可能となる。



  1. 少なくとも1種類の遷移金属(TM)と、少なくとも1種類の希土類金属(RE)と、チタンとを含む磁性材料であって、
    それぞれ前記磁性材料の全質量に対して、前記遷移金属の含有率は74乃至94原子パーセントであり、前記希土類金属の含有率は2乃至20原子パーセントであり、前記チタンの含有率は7乃至9原子パーセントであり、
    前記遷移金属はコバルトを含む、
    ことを特徴とする磁性材料。

  2. 前記遷移金属は、原子パーセントの単位で示される前記遷移金属の全含有率に対して、1原子パーセント乃至50原子パーセント未満の含有率、好ましくは3乃至30原子パーセントの含有率、特に8乃至20原子パーセントの含有率を有するコバルトを含むことを特徴とする請求項1に記載の磁性材料。

  3. 前記遷移金属は、Fe、Ni、Mn、又はこれらの混合物のうちの少なくとも1つを含み、好ましくはFeを含むことを特徴とする請求項1又は2に記載の磁性材料。

  4. 前記希土類金属は、Nd、La、Ce、Dy、Pr、Sm、Pm、Y、Sc、Gd、Ho、Erと、これらの混合物とからなる群から選択されており、好ましくはCe及び/又はLaであることを特徴とする請求項1から3のいずれか一項に記載の磁性材料。

  5. それぞれ前記磁性材料の全質量に対して、前記遷移金属の含有率は79乃至89原子パーセント、好ましくは82乃至86原子パーセントであり、及び/又は、前記希土類金属の含有率は5乃至11原子パーセント、好ましくは7乃至9原子パーセントであることを特徴とする請求項1から4のいずれか一項に記載の磁性材料。

  6. 前記磁性材料の構造は、ThMn12−構造を有する正方晶のRE(TM,Ti)12であることを特徴とする請求項1から5のいずれか一項に記載の磁性材料。

  7. 請求項1から6のいずれか一項に記載の磁性材料を少なくとも1つ含む、ことを特徴とする永久磁石。

  8. 磁性材料を製造する方法であって、
    ・少なくとも1種類の遷移金属(TM)と、少なくとも1種類の希土類金属(RE)と、チタンとを混合させるステップであって、それぞれ前記磁性材料の全質量に対して、前記遷移金属の含有率は74乃至94原子パーセントであり、前記希土類金属の含有率は2乃至20原子パーセントであり、前記チタンの含有率は7乃至9原子パーセントであり、前記遷移金属はコバルトを含む、ステップと、
    ・得られた混合物を、均一な混合物が形成されるまで溶融するステップと、
    を有することを特徴とする、磁性材料を製造する方法。

  9. 前記溶融に引き続くステップにおいて、500℃乃至1500℃の間、好ましくは700℃乃至1100℃の間の温度で、10分間乃至2週間、好ましくは5乃至12日間、熱処理を実施することを特徴とする請求項8に記載の方法。

  10. 前記得られた混合物を、さらなるステップにおいて粉砕及び/又は窒化することを特徴とする請求項8又は9に記載の方法。

  11. ・請求項1から6のいずれか一項に記載の磁性材料、又は、
    ・請求項8から10のいずれか一項に記載の方法に基づいて製造された磁性材料、又は、
    ・急速固化によって製造された、請求項1から6のいずれか一項に記載の磁性材料
    を含むことを特徴とするプラスチックボンド磁石。

  12. 風力発電所、乗用車、輸送用車両、始動機、電気モータ、スピーカー及びマイクロエレクトロメカニカルシステムにおける、請求項1から6のいずれか一項に記載の磁性材料、又は、請求項7に記載の少なくとも1つの永久磁石の使用。

  13. 請求項1から6のいずれか一項に記載の磁性材料、又は、請求項7に記載の少なくとも1つの永久磁石を含む、電気機械、特に発電機、自動車、始動機、電気モータ、スピーカー又はマイクロエレクトロメカニカルシステム。

 

 

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集積回路において利得段を実施する回路が記載される。回路は、第1の複数の金属層(402〜408)において形成された第1のインダクタ(206)と、第2の複数の金属層(410〜416)において形成された第2のインダクタ(212)とを含み、第2のインダクタは第1のインダクタのセンタータップ(244)に結合され、第2のインダクタは、第1のインダクタの直径よりも小さい直径を有する。集積回路において利得段を実施する方法も記載される。
ラミネートポリマーを使用するプレーナ磁気技術に関する装置および方法を開示する。所定の実施形態では、磁気デバイスは、ポリマーラミネート層を備えるベース層を有する。ベース層は、ポリマーラミネート層の第1側に実装される群をなす1つまたは複数の導電性リボンをさらに備えていてもよい。ベース層は、少なくとも1つの切除端を具備する外周を有していてもよい。磁気デバイスは、ベース層上に実装される構造体をさらに備えていてもよい。構造体は、ベース層から離れる側に実装される群をなす1つまたは複数の導電性特徴部を備えていてもよい。構造体は、ポリマーラミネート層を切断し切除端を形成する切断動作を十分に可能とする分だけ切除端から内側に設定される縁部を具備する外周を有していてもよい。
CoFeB合金を含む磁性材料の少なくとも1つの第1の層を備える磁気構造体を提供する段階(S10)、前記磁気構造体に低エネルギーの軽イオンを照射する段階(S20)、及び、同時に、前記磁気構造体を所定温度プロファイルで所定時間保持する段階(S30)を含むことを特徴とする、磁性材料を処理する方法。
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